El Colegio Loyola comienza a funcionar en Octubre de 1965. Sus instalaciones eran un galpón provisional que albergaba a 30 alumnos (desde preescolar hasta tercer grado) a orillas del Río Caroní, en el Parque Cachamay. A mediados del año contaban con 90 alumnos y para el siguiente año escolar con 248.
En mayo de 1966, antes de concluir el año escolar el colegio se muda a unas instalaciones de la C.V.G en la urbanización Chilemex. Esto debido a la subida del Río Caroní.
En 1967, el colegio inicia sus labores en su locación actual, todavía en construcción. Esta nueva sede debe su existencia a la acción del entonces Presidente de la Corporación Venezolana de Guayana, Gral. Alfonzo Ravard, antiguo alumno jesuita, quien suscribe un contrato en la CVG y los jesuitas, en el cual se compromente a construir y dotar al Colegio. Ese mismo año muere el Padre Palacios Borao, fundador del Instituto Gumilla y este es reubicado en el Colegio Loyola
Con el curso escolar 68-69, se anexa por orden de Roma el Instituto Gumilla al Colegio y comienza la enseñanza mixta en bachillerato, convirtiéndose el colegio en pionero en la zona. La primera promoción se gradúa en 1969 junto con los alumnos del Instituto Gumilla.
En el curso 1974-1975 el pre-escolar se inscribe en el Ministerio de Educación.
Los primeros alumnos que entraron en el kinder del Colegio Loyola-Gumilla se gradúan en el año escolar 1976 - 1977.
Las monjas de Cristo Rey que trabajaban con los jesuitas se retiran del colegio en 1980.
El preescolar y de primero a sexto grado funcionarían con dos secciones hasta el año 1981.
El kinder mixto con tres secciones comienza a funcionar en el curso escolar 1981 - 1982.